电子科大考研(电子科大考研各专业录取线2022)
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卤化物钙钛矿由于其柔软和高功率比的性质，在柔性光伏领域显示出了优越的潜力。然而，由于柔性衬底的大变形导致的界面残余应力和晶格失配，极大地限制了柔性钙钛矿太阳电池(F-PSC)的性能。
来自电子科技大学的学者采用甲酸铵(HCOONH4)作为电子传输层(ETL)的预埋添加剂，实现了自下而上的电子传输层、钙钛矿层及其界面的原位整体改性。经HCOONH4处理后，ETL的电子提取增强，钙钛矿型薄膜中的残余应变和微应变松弛，缺陷密度降低。结果表明，本文在F-PSC上实现了22.37%的最高功率转换效率和21.9%的认证效率，这是迄今为止报道的最高性能。这项工作将ETL-钙钛矿结构的多层力学/缺陷分布与器件性能之间的关键联系联系在一起，从而为进一步缩小F-PSCs与刚性衬底之间的效率差距提供了有意义的科学指导。相关文章以“Pre-buried Additive for Cross-Layer Modification in Flexible Perovskite Solar Cells with Efficiency Exceeding 22%”标题发表在Advanced Materials。
论文链接：
https://doi.org/10.1002/adma.202109879
图1.通过预埋添加剂改善SnO2ETL的电子性能。(a)预埋HCOONH4添加剂的功能化过程示意图。(b)含HCOONH4(红线)或不含HCOONH4(黑线)的SnO2的Sn 3d的XPS光谱。(c)纯SnO2和(d)SnO2与HCOONH4反应的O 1S的XPS光谱。(e)Mott-Gurney J1/2-V图，用于根据PEN/ITO/Au/ETLS/Au的器件结构计算原始和经HCOONH4处理的SnO2层中的电子迁移率。(f)显示原始(黑色)和HCOONH4处理(红色)SnO2 ETL的价带和次级电子截止区的UPS光谱。(g)原始和经HCOONH4处理的SnO2 ETL的能带图。
图2.通过在ETL中预埋添加剂增强钙钛矿层的物理性能。(a，b)基于(a)原始SnO2和(b)含有HCOONH4的SnO2的钙钛矿表面的扫描电子显微镜图像。(c)在ETL中不加(对照)和(靶)预埋添加剂的钙钛矿型薄膜的t-DOS。(d)以纯SnO2(黑色)和以HCOONH4(红色)为底部ETL的SnO2为基础的纯电子器件的SCLC测量结果。(e)莫特-肖特基分析图。(f)玻璃/ETL/钙钛矿和玻璃/钙钛矿的TRPL光谱。(g)玻璃/SnO2/钙钛矿在HCOONH4处理前后的TA动力学轨迹。(h)玻璃/SnO2/HCOONH4处理的钙钛矿的TOF-SIMS光谱。
图3.钙钛矿膜的残余应力和微观应变。分别在不同Ψ角(0°~55°)下(a)和(b)预埋HCOONH4的SnO2 ETL上制备了钙钛矿膜。(c)在没有(黑色)和有(红色)预埋HCOONH4的SnO2 ETL上形成的钙钛矿型薄膜的点阵间距d(012)与sin2Ψ的分别。(d)对照和目标钙钛矿薄膜之间的残余应力σR的比较。
图 4.不含预埋添加剂的F-PSC的PV性能。（a） F-PSC的装置结构。（b） 基于没有预埋的HCOONH4添加剂的ETL的F-PSC的PCE分布（每个约25个），曲线表示直方图的高斯拟合。没有和预埋的HCOONH4添加剂的F-PSC器件性能比较：（c）最佳的F-PSC的J-V曲线和PV参数（插图）；（d）稳态PCE和电流密度；（e）最佳的F-PSC的EQE和集成Jsc。
图5.机械弯曲前后F-PSCs的器件机械耐久性。原始器件在(a)和4000周弯曲前和(c)后，HCOONH4功能化器件在(b)和4000周弯曲前和(d)后的横截面扫描电子显微镜图像。
综上所述，本文论证了一种合理的设计方法，即在SnO2 ETL中预埋HCOONH4，并进行自下而上的渗透，对SnO2、SnO2/钙钛矿界面和钙钛矿层进行改性。这种跨层优化方法显著提高了SnO2 ETL的电子引出能力，同时通过释放残余应力、降低了体相、晶界和表面钙钛矿层的陷阱态密度，使其残余应力从17.71 Mpa降至3.77 Mpa。此外，在这种多功能添加剂的帮助下，最佳的F-PSCs获得了22.37%的最高PCE，是迄今为止报道的F-PSCs中效率最高的。此外，添加功能化的器件还显示出强大的长期弯曲耐久性，在4000次弯曲循环后，由于保留了ETL的导电性、增强的界面韧性和F-PSCs中钙钛矿颗粒质量的改善，它保持了初始PCE的90%以上。本文的工作概述了一种独特的方法，通过减少界面失配和多层结构的穿透性操纵来制备高效的F-PSCs。（文：SSC）
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