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近日，云南大学物理与天文学院吕正红院士团队与北京大学朱瑞研究员、龚旗煌院士团队合作在国际权威期刊Energy & Environmental Science（IF=39.7）上发表题为“卤素裂解的有机配锚定钙钛矿表面”的研究性成果（DOI: 10.1039/d2ee02698h），该工作揭示了稳定钙钛矿太阳能电池的关键界面结构。云南大学博士生胡俊涛和北大博士生陈鹏为论文共同第一作者，吕正红院士、北京大学朱瑞研究员、多伦多大学博士后罗德映为论文共同通讯作者，该工作的作者还包括剑桥大学卡文迪许实验室Samuel D. Stranks教授的团队成员。
钙钛矿与电荷传输层形成无势垒接触是实现稳定、高效钙钛矿太阳能电池的关键。钙钛矿表面经过大体积阳离子钝化处理后，所制备太阳能电池的效率屡屡刷新世界纪录。尽管人们认为这些大体积阳离子（如苯乙胺盐阳离子，PEA+）在光吸收层形成2D或准2D钙钛矿，但尚不清楚这些复杂的表面化学反应是如何发生的。原位光电子能谱可以同时探测钙钛矿表面和界面经过退火后的化学和电子结构，从而有助于研究人员深入了解复杂2D或准2D钙钛矿的化学反应动力学及其界面的电子结构和能带结构。
图1 钙钛矿表面和界面的化学和电子结构示意图
基于PEA+热处理思路，北京大学的合作者朱瑞研究团队制备的Cs0.18FA0.82PbI3钙钛矿太阳能电池，其光电转换效率超过23%，接近同种电池的最好记录。云南大学有机光电子课题组利用最新搭建的真空互联-原位光电子能谱系统，研究了Cs0.18FA0.82PbI3钙钛矿表面PEA+有机配体的化学和电子结构。原位XPS表征发现钙钛矿表面物理吸附的有机阳配体随退火温度的升高而挥发，加热至100℃后，卤素元素从有机配体上裂解，而有机阳离子则锚定在钙钛矿表面。这种阳离子锚定使得钙钛矿材料的费米能级上移，并在钙钛矿表面形成n型掺杂，热蒸镀-原位光电子能谱测试进一步证实这种热锚定的钙钛矿与电荷传输层形成无势垒的电荷传输。上述结果表明，PEA+锚定在钙钛矿表面有利于形成良好的能带排列和稳定钙钛矿表面，可以大大增加器件的工作寿命。
图2 真空互联-原位光电子能谱测试系统示意图
吕正红院士带领的团队一直从事有机光电材料与器件、器件物理、界面物理的研究工作。2022年以来，已在Advanced Materials（IF=32.086）、Advanced Optical Materials（IF=10.050），Applied Physics Letters（IF=3.971）、Communications Materials（自然系列新刊）等国际知名期刊发表一系列科研成果，该团队的研究工作得到国家光电子能源材料国际联合研究中心、云南省高等学校光电子器件工程重点实验室、云南大学双一流学科建设经费的支持。
来源：云南大学
附相关链接：
https://www.doi.org/10.1002/adma.202208178
https://www.doi.org/10.1002/adom.202102809
https://www.doi.org/10.1063/5.0084140
https://www.doi.org/10.1038/s43246-022-00262-2
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