华东理工大学研究生，华东理工大学研究生院
近日，国际权威学术期刊Nature Communications以“Interfacial-confined coordination to single-atom nanotherapeutics”为题，在线报道了华东理工大学材料科学与工程学院李永生教授、牛德超教授研究团队和化工学院段学志教授研究团队在“界面限域配位构建单原子纳米治疗剂”方面取得的研究进展。
相较于大量关于碳基单原子体系在工业催化领域的研究，面向生物应用的单原子材料的构建仍处于起步阶段。因此，发展高效的生物用单原子体系在生物医药领域具有重大的临床应用潜力。
基于此，本工作提出了一种简便通用的“界面限域配位”策略，在具有良好生物相容性的双介孔二氧化硅孔道内构建金属单原子纳米治疗剂用于肿瘤的高效安全治疗。利用多孔氧化硅纳米反应器中的孔道限域效应，通过原位高温碳化嵌段共聚物（聚苯乙烯-b-聚丙烯酸/PS-b-PAA）和含氮小分子（十六烷基三甲基溴化铵/CTAB和油胺）形成氮掺杂的碳点、再借助碳点与氧化铁纳米颗粒界面处的Fe-N-C配位作用及后续的酸刻蚀技术，实现硅基Fe单原子纳米治疗剂的可控精准构筑。基于受限介孔孔道中独特的Fe-N-C单原子结构，该硅基Fe单原子纳米治疗剂在外源性近红外光辐照下具有高效的光热转换能力，其光热转换效率可达58.1%，是传统碳基光热试剂（不含单原子结构）的3倍之多。DFT计算进一步揭示了孔道限域环境下单原子结构增强碳基材料光热性能的内在机制，主要源于孔道内单原子锚定的缺陷碳结构中电子密度增加、带隙减小。此外，孔道中的Fe单原子结构还具有pH/GSH双触发的肿瘤微环境响应催化治疗能力，即可将内源性双氧水转化为羟基自由基来杀伤肿瘤细胞，并在细胞和活体层面分别论证了该硅基Fe单原子纳米治疗剂在高效肿瘤光热/催化治疗方面的应用潜力。该工作将为设计和精准构建具有可调变金属成分的多功能单原子纳米治疗剂以实现安全有效的肿瘤治疗提供了新的思路和科学指导。
材料科学与工程学院博士研究生秦利梅和化工学院博士研究生甘杰为该论文的共同第一作者，材料科学与工程学院李永生教授、牛德超教授和化工学院段学志教授为该论文的共同通讯作者。该研究还得到了中国科学院硅酸盐研究所施剑林院士的悉心指导，上海光源姜政研究员和我校诺奖中心的戴升教授在同步辐射和球差电镜表征方面给予大力支持。相关工作得到国家自然科学基金委创新群体和面上项目、上海市重大专项、上海市科委基础重点项目以及上海市东方学者等项目资金的支持。
来源：华东理工大学
原文链接：
https://www.nature.com/articles/s41467-021-27640-7
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